近日,东北大学材料科学与工程学院博士生张俊在锂金属电池负极材料领域取得重要突破,相关成果以《Beyond Isolated Active Sites: Adjacent Single-Atom-Nanoparticle Electronic Coupling Enables Lateral Lithium Growth》为题,发表在材料领域国际顶级期刊《Advanced Materials》上。该研究提出一种相邻钴单原子-纳米颗粒协同调控策略,利用界面局域吸附能梯度引导后续Li优先占据邻近位点,推动锂沉积由局部垂直堆积转向横向生长。东北大学孙旭东教授、那兆霖副教授及中国科学院长春应用化学研究所黄岗研究员为本文通讯作者,东北大学博士研究生张俊为本文第一作者,东北大学为该论文第一单位。东北大学分析测试中心为本工作的球差校正透射电镜等表征测试提供了重要支持。
锂金属负极具有高理论比容量,但不均匀沉积容易导致局部堆积和枝晶生长。传统单原子或纳米颗粒活性位点虽然能够调控锂成核,却容易形成局域吸附能低谷,使锂持续在初始位置沉积,难以实现横向扩展。因此,如何通过相邻活性位点的协同设计,构建连续衔接的低能吸附区域,引导锂由局部垂直堆积转向横向生长,是改善锂沉积行为的重要方向。
针对上述问题,本研究提出PVP配位辅助CO2激光直写策略,在Cu集流体上一步构筑Co单原子–纳米颗粒/氮掺杂多孔石墨烯一体化锂宿主。通过调控Co单原子与纳米颗粒的相邻分布,利用界面电子结构重构建立局域Li吸附能梯度,使后续Li更倾向于占据邻近单原子位点,而非沿初始Li核垂直堆积,从而实现锂沉积由局部纵向生长向横向扩展的转变。该研究将锂宿主设计从单一位点数量与吸附强度拓展至相邻位点空间排列及局域吸附能分布,为调控锂沉积方向、抑制局部垂直堆积提供了新的材料设计思路。