近日，东北大学冶金学院李犁教授团队在钠离子电池负极材料领域取得重要突破，相关成果以“High-initial-efficiency sodium storage in crystalline carbon nitride mediated by quasi-metallic Zn-N4 sites for wide-temperature batteries”为题，发表在国内顶级学术期刊《Science Bulletin》（科学通报）上。该研究提出一种锚定单原子Zn-N4位点的晶态氮化碳负极合成策略，通过一步熔盐法对传统氮化碳制备工艺进行优化，实现了氮化碳基负极初始库仑效率、循环稳定性与宽温储能性能的显著提升。博士研究生李兴隆为论文第一作者，李犁教授为通讯作者，东北大学为第一完成单位。
石墨相氮化碳（g- C3N4）因独特的π共轭结构与丰富氮存储位点，是颇具前景的钠离子电池负极材料，但其无定形性和低结晶度导致严重的离子捕获效应，初始库仑效率偏低。传统导电碳复合或杂原子掺杂难以根本消除氮缺陷无序，单原子改性也存在位点分布不均、电子调控有限的问题，且原子级电子调控与界面化学的耦合机制尚不明确。为此，李犁教授研究团队提出一步熔盐合成策略，制备出锚定单原子Zn-N4位点的晶态C3N4框架。熔盐介质促进了长程有序晶态C3N4形成与Zn-N4位点均匀分散，并推动碳原位融入主链，构建优异电子传输通路。优化后的Zn-TCNC负极实现82.24%的突破性初始库仑效率，倍率性能与循环稳定性显著优于已报道的氮化碳基负极。该工作证实原子级配位工程是构建高性能宽温储能材料的有效策略，为氮化碳基钠离子电池负极的定向设计提供了新思路。东北大学分析测试中心为本文数据采集、表征工作提供重要支撑。
图1. 锚定单原子Zn-N4位点的晶态氮化碳负极电化学性能
