东北大学闫海乐、左良团队在揭示Heusler合金韧脆性电子起源方面取得重要进展，其研究成果以“Interstice electron localization governs inherent brittleness-ductility in Heusler alloys（间隙电子局域性主导Heusler合金的本征韧脆性）”为题，发表在材料领域顶尖期刊“Acta Materialia”。该论文第一作者为东北大学材料科学与工程学院博士研究生赵莹，通讯作者为闫海乐副教授与左良教授，东北大学为论文唯一单位。

Heusler合金因其优异的磁致形状记忆效应、磁热效应和弹热效应等多功能特性，在固态制冷、智能传感和能量转换等领域具有重要应用前景。然而，固有的本征脆性始终是制约工程应用的关键瓶颈。长期以来，p–d共价杂化与价电子浓度（e/a）被普遍视为决定Heusler合金韧脆性的关键参数。但越来越多的实验与计算结果显示，这两者对解释不同Heusler合金中复杂的韧脆性变化仍存在一定的局限性，这表明仍然存在被忽略却至关重要的本征因素决定韧脆性。本工作结合基于密度泛函理论的第一性原理计算与基于量子化学理论的化学键分析方法，以Ni₂MGa（M = Cr、Mn、Fe和Co）Heusler合金为模型合金体系，系统研究了原子间成键电子与间隙电子对合金本征韧脆性的影响，深入揭示了本征韧脆性的电子起源。在此基础上，提出一种平均价电子局域性描述符（MVEL），能够有效描述并预测合金的韧脆性变化规律。

首先，通过对原子间电子局域性、拓扑电荷密度特征以及基于波函数的成键/反键态进行系统研究后发现，原子间成键电子的性质难以合理解释Ni₂MGa（M = Cr、Mn、Fe和Co）合金韧脆性的变化规律。随后，受金属材料中间隙电子占据现象的启发，对Ni₂MGa（M = Cr、Mn、Fe和Co）合金的四面体与八面体间隙电子分布与局域性进行对比分析，结果表明：四面体间隙中的电子不仅显著存在，且局域性最强。更为重要的是，Ni₂MGa合金的四面体间隙电子局域性与合金韧脆性参数之间呈现出清晰的线性相关关系，即四面体间隙电子局域性越弱，合金的韧性越好。由此得到一个突破传统认知的结论：Heusler合金的本征脆性并非主要由原子间成键电子决定，而是受长期被忽视的Heusler合金的“间隙电子局域性”所主导。最后，基于上述发现，综合考虑原子间与间隙处电子局域性对合金韧脆性的贡献，提出了一种新的电子描述符—平均价电子局域性（MVEL），其定义如下：

所提出的MVEL描述符能够有效描述Ni₂MGa（M = Cr、Mn、Fe和Co）合金的韧脆性变化趋势。将其进一步推广到成分和结构存在差异的Ni基、Co基及Mn基Heusler合金体系中，MVEL依然展现出对韧脆性描述的良好适用性。研究发现除e/a之外，合金组成元素之间的电负性差异是调控Heusler合金平均价电子局域性，进而影响合金韧脆性的重要材料参数。

图 Heusler合金的平均价电子局域（MVEL）及其对泊松比的影响

改善Heusler合金的韧脆性长期以来一直是合金设计面临的关键挑战之一。该研究从电子层面为理解Heusler合金本征脆性的起源提供了理论基础。更为重要的是，通过揭示间隙处电子局域性相对于原子间成键电子的主导作用，为理解金属间化合物的韧脆性提供了新的方向，并为设计和开发具有良好韧性的Heusler合金提供了有益的理论指导。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.actamat.2025.121766