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东北大学理学院水系电池创新团队在化学顶级期刊Angew. Chem. 发表重要研究成果

作者: 宋禹 编辑: 周洛琦 迟美琪 来源:理学院 更新日期: 2024-09-25

近日,理学院化学系水系电池创新团队在锌碘电池研究中取得重要突破,相关成果“Diatomic Catalysts for Aqueous Zinc-Iodine Batteries: Mechanistic Insights and Design Strategies”发表于化学学科顶刊Angew.Chem.Int.Ed.。理学院博士研究生黑鹏为本文第一作者,化学系宋禹副教授为本文通讯作者。东北大学为第一完成单位。

水系锌—碘电池(AZIBs)具有高安全、低成本、无污染等特点,有望成为下一代智能电网储能系统的良好选择。然而,锌碘电池面临氧化还原动力学缓慢、自放电严重、循环寿命有限和库仑效率低下等问题,阻碍其广泛应用。为了解决上述问题,研究者关注碘物种的物理/化学限域效应,加速碘三离子(I3-到I-)转化,用以抑制其穿梭效应。单原子催化剂(SACs)以近100%的原子利用率、良好的催化活性和导电性,在锌碘电池领域备受关注。尽管SACs因其独特的电子和几何结构展现出高催化活性,但在实际运行条件下,单原子往往易于团聚,降低其稳定性及催化性能。合理设计双原子催化剂(DACs)已成为解决这些问题的有效途径。但其在水系锌—碘电池中的应用尚缺乏实验验证。此外,DACs催化碘转化反应所涉及的催化机制仍然不明确,有待进一步探究。

鉴于此,东北大学宋禹课题组对水系锌—碘电池中的锌基双原子催化剂的应用进行了深入研究。通过计算筛选,选取MnZn-NC作为研究模型,揭示了自旋交换作用的重要性,MnZn双原子催化剂有效抑制了多碘化物的穿梭效应,促进了碘的电化学转化反应。MnZn-NC/I₂阴极在1Ag⁻1电流密度下展现了224mAhg⁻¹的高比容量,明显优于单原子催化剂Zn-NC/I2和Mn-NC/I2。此外,MnZn-NC还表现出优异的稳定性,在16Ag-1的高电流密度下,组装的锌碘电池能够运行超过320000次循环,首次将水系锌碘电池循环寿命由20万次提升至30万次以上。实验结果与理论计算表明,Mn-Zn双原子间借助自旋交换作用协同优化二者电子结构,增强Mn金属性,提升Zn原子d带中心,促进了MnZn-NC与碘物种之间的化学相互作用。该原理同样适用于其他双金属M-Zn-NC(M=Fe,Co,Ni和Cu)催化剂,具备良好的普适性。

图1 相关理论研究

据悉,开发水系锌碘电池中碘正极反应的高效催化剂一直是科学界研究热点。本研究首次揭示了先进锌碘电池中双原子催化剂的设计原则及催化机制,为发展其他高性能电池系统提供新思路。我校分析测试中心为本工作材料结构表征,特别是为材料的形貌分析及数据采集提供了关键支撑。

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